Molecular phenomena in dynamic wetting: superspreading and precursors

• Molekulare Benetzungsphänomene: Superspreading und Präkursoren

Isele-Holder, Rolf Erwin; Ismail, Ahmed E. (Thesis advisor); Horsch, Martin T. (Thesis advisor)

Aachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University (2015)
Doktorarbeit

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015

Kurzfassung

Benetzung ist ein vielskaliger Prozess der simultan von komplexen Strömungsbewegungen auf der makroskopischen Skala und Kontaklinienphänomenen auf der Ångstrom-Skala kontrolliert werden kann. Obwohl die Modellierung der letzgenannten Skalen oft durch geeignete Randbedingungen umgangen wird, gibt es molekulare Benetzungsphänomene, in denen diese Herangehensweise nicht möglich ist. Der Fokus dieser Studie ist die Untersuchung zwei dieser Phänomene mit molekulardynamischen Simulationen: Superspreading, das durch Trisiloxantenside ermöglichte ultra-schnelle Benetzen von hydrophoben Substraten durch wässrige Lösungen, und molekulare Präkursoren, die Entwicklung von Filmen molekularer Dicke, die Tropfen voraus fließen. Molekulare Simulation löst atomistische Skalen auf und liefert Informationen, die experimentell nicht zugänglich sind. Eine Herausvorderung im Kontext von Benetzung ist jedoch, dass Dispersionswechselwirkungen in molekularen Simulationen typischerweise als kurzreichweitig angesehen werden, wohingegen sie in Benetzung langreichweitige Effekte haben. Um diese Wechselwirkungen in Simulationen von Benetzung zu berücksichtigen, wurde der particle-particle particle-mesh Algorithmus, ein für Coulomb Wechselwirkungen weit verbreiteter langreichweitiger Löser, für Dispersionswechselwirkungen erweitert. Es wird gezeigt, dass die korrekte Verwendung dieses Algorithmus genaue und effiziente Berechnungen ermöglicht.Trotz intensiven Studien zu Superspreading in den vergangenen 20 Jahren sind die zu Grunde liegenden molekularen Mechanismen nicht verstanden. Dass der Prozess empfindlich gegenüber experimentellen Bedingungen ist, und auch dass frühere Versuche zur Modellierung des Phänomens mit molekulardynamischen Simulationen gescheitert sind, motiviert die Entwicklung eines dem Superspreading gewidmeten Kraftfeldes. Anwendungen in groß-skaligen Simulationen von Tropfenausbreitung weisen einen glatten Übergang an der Kontaklinie bei Superspreadingbedingungen auf. Es wird gezeigt, dass diese Beobachtung plausible Erklärungen für experimentelle Ergebnisse und eine stimmige Beschreibung des Superspreadingmechanismus liefert.Während die dynamischen Eigenschaften und Mechanismen des Massetransports von molekularen Präkursoren verstanden sind, sind die Bedingungen, die zur Bildung von Präkursoren oder verschiedenartig geformter Präkursoren führen, umstritten. Großskalige Simulationen von Tropfenausbreitung, neue Analysemethoden, und umfassende Freie Energie Berechnungen werfen Licht auf diese Fragestellungen und lösen den Konflikt über die Rolle des Spreitparameters bei der Bildung von Präkursoren.

Einrichtungen

• Aachen Institute for Advanced Study in Computational Engineering Science [080003]
• Fachgruppe Informatik [120000]
• Lehrstuhl für Technische Thermodynamik und Institut für Thermodynamik [412110]